3月25日，我院研究生李雨珺以第一作者身份在Advanced Energy Materials期刊发表了“Highly Electronegative Anions Doping Effects in Sulfide-based Electrolytes: Towards High-Voltage All-Solid-State Batteries”研究论文。该工作采用计算与实验手段，研究了氮、氧、氟高电负性元素对Li3PS4（LPS）的掺杂机理及性能调控方法，分析了掺杂后电解质的微观结构演化和表观电化学性能特征，探究了掺杂后电解质对锂负极的界面稳定性及全电池循环特性，得到了三种掺杂剂对LPS性能提升的影响规律，成果有助于硫化物电解质固态电池向高能量密度、高输出电压、长循环寿命发展。

文章内容

全固态锂电池被认为是可以实现高能量密度和高本征安全性的新一代电池解决方案之一，其中，硫化物如LPS等会与锂金属负极剧烈反应，与高电压正极匹配时也易发生分解并引发持续副反应。元素掺杂可以通过改变电解质中化学键组成和配位强度，进而影响离子/电子传输性能、耐压性能以及界面稳定性。明晰元素掺杂的作用机理，是指导电解质掺杂剂设计与筛选的基础。本文针对氮、氧、氟高电负性阴离子位点掺杂的影响效应开展了理论与实验研究，设计了高能球磨－快速退火两步合成法，计算了不同掺杂浓度下掺杂电解质的结构与热力学稳定性，考察了电解质的物理结构特征与电化学性能，对比分析了掺杂后电解质的正负极稳定性、整体循环性能与劣化特征。

图1 研究得到的LPSN、LPSO、LPSF晶胞结构、热力学稳定性、分解趋势及能带分布

文章贡献

如何有效平衡固态电池电解质的电子与离子导电性、界面稳定性以及高电压兼容性，是固态电池技术面临的重要挑战。本文通过引入高电负性元素（如氮、氧、氟），改变了硫基固态电解质的化学结构，增强了电解质的化学键合，优化了锂离子的迁移路径，不仅有效拓宽了电解质的电化学稳定窗口，还加强了电解质与电极界面之间的相容性，从而提升了电池的循环稳定性和高电压应用能力。

本文所提方法不仅适用于硫化物电解质的掺杂剂选择，还可进一步拓展至未来高压固态电解质的材料设计与性能提升，有助于高压全固态电池在低空飞行器等的应用。

图2 LPSN、LPSO、LPSF的倍率性能、0.1C及1C下的循环情况、循环前后阻抗改变及其界面劣化表征

本文通讯作者为刘亚坤副教授（李雨珺研究生导师）、梁正研究员、杜松所长与郝伟助理研究员。beats·365(中国)-官方网站为第一完成单位，参与的研究机构包括上海交通大学变革性分子前沿科学中心、上海交通大学张江高等研究院、上海炭索检测技术有限公司、上海交通大学机械与动力工程学院、上海交通大学博渊未来技术学院与中国煤炭地质总局勘查研究总院等。

关于Advanced Energy Materials期刊

Advanced Energy Materials是全球领先的能源材料领域的期刊，涵盖储能技术、电池设计与材料、能源转换和存储等多个前沿领域。截至论文发表时，该期刊的影响因子为26.0，五年影响因子为26.8。